一、化学表面改性丝光沸石结构、酸性及催化性能（论文文献综述）
丁明[1]（2021）在《用于渗透汽化乙酸脱水丝光沸石膜的制备和改性》文中认为乙酸是一种重要的化工原料。在工业生产中,乙酸常以水溶液混合的形式出现。利用渗透汽化膜技术在中性有机物脱水上已经工业化,而面向乙酸/水分离的耐酸性膜仍在探究中。丝光沸石膜以其适中的硅铝比、较好的耐酸稳定性成为适宜的分离材料。目前报道的丝光沸石膜,其重复性和分离性能均较低。本研究通过晶种层优化改性制备丝光沸石膜,提高了其制备重复性,然后通过离子交换的化学改性,提高了渗透汽化乙酸脱水的分离性能。目前制备沸石分子筛膜常用的方法为二次生长法,预涂晶种是其关键步骤。丝光沸石由于硅铝比较高,羟基含量少,且大孔载体毛细管力较弱,丝光沸石晶种难以在表面形成均匀的晶种层。本研究采用在晶种液中引入多羟基基团的SiO2-ZrO2溶胶来提高晶种层质量,在无模板剂条件下二次水热生长制备丝光沸石膜。进一步在SiO2-ZrO2溶胶条件下考察了晶种浓度、晶化时间和超声预处理对丝光沸石膜形貌和性能影响。研究表明在75oC、90 wt%的乙酸/水溶液的渗透汽化中,将晶种分散在SiO2-ZrO2溶胶中,大晶种浓度为3wt%、小晶种浓度为0.2 wt%涂覆晶种管,合成液不进行超声预处理,在150oC下晶化24 h制备的丝光沸石膜性能最好,此时通量和分离因子分别为0.60 kg·m-2·h-1和6914。SiO2-ZrO2溶胶增加了载体表面的晶种数量,但晶种数量过多,沸石膜较厚,不仅不利于提高通量,而且过厚的沸石膜容易产生缺陷。进一步探究了大晶种液和小晶种液中SiO2-ZrO2溶胶浓度对晶种层及沸石膜的影响。大晶种液中SiO2-ZrO2溶胶浓度增大,晶种层缺陷减少,合成的丝光沸石膜渗透汽化乙酸脱水的通量和分离性能都得到了提高,随着溶胶浓度的增大,通量和分离因子稍有降低。而在小晶种液中随着SiO2-ZrO2溶胶浓度的增大,沸石膜的渗透汽化性能降低。因此大晶种含0.5 wt%的SiO2-ZrO2溶胶,小晶种不含溶胶制备的沸石膜性能最好。此时通量和分离因子分别为0.94 kg·m-2·h-1和5285。此外,本实验的沸石膜有较好的重复性和长期耐酸性。沸石膜的孔径大小或表面性质对膜性能有很大影响。分别用一价和二价溶液对丝光沸石膜进行化学改性,并进一步考察了改性液浓度、温度和处理时间等对沸石膜的渗透汽化性能影响。在离子改性中,沸石膜通量受离子半径影响较大,离子半径越小,越有利于提高膜通量,而H+半径最小,膜的通量最优。因此,接着着重考察了盐酸改性条件对沸石膜的影响。研究表明,随着盐酸处理浓度、温度的升高或处理时间的延长,丝光沸石膜通量明显提升,而分离选择性下降较小。但过高的盐酸浓度或温度处理时,沸石膜分离选择性降低明显。因此丝光沸石膜在0.5 mol/L的盐酸溶液中,60oC处理24 h,沸石膜有较好的分离性能,此时75°C渗透汽化分离90 wt%乙酸/水溶液的通量和分离因子分别为1.52 kg·m-2·h-1和1443。
冀渐飞[2]（2021）在《双金属改性H-MOR和Cu基催化剂用于合成气间接制乙醇的反应性能研究》文中研究表明乙醇是一种基本的有机化工原料,其用途十分广泛,可用于塑料,消毒液和橡胶等的合成。除此之外,乙醇还可用作优质的动力燃料和燃料添加剂,替代可以对环境和人类健康产生不利影响的汽油添加剂。目前,从煤基合成气出发,通过直接或者间接方法制备乙醇的工艺受到了研究者们的广泛关注。其中,合成气经二甲醚羰基化制乙酸甲酯,乙酸甲酯加氢制乙醇的工艺原子利用率高,产物分布简单,乙醇选择性高并且无需使用贵金属或对生产设备有腐蚀作用的催化剂。然而,该工艺也有研究报道较少,技术工艺不成熟,羰基化作用机理尚不明确等缺陷。本论文作者通过构建一个三级串联体系,实现了由合成气定向转化为乙醇的过程,液相产物中几乎只有甲醇和乙醇,并通过制备不同催化剂,结合不同表征手段重点探究了双金属Cu、Zn物种在羰基化组分中的作用以及活性金属Sn对加氢组分的影响。本论文的具体研究内容如下:1.CuZn-HMOR串联床层催化剂在合成气一步法制乙醇中对羰基化过程的贡献本文采用共沉淀法制备了金属氧化物CuZnAl,离子交换法制备了不同Cu/Zn比的CuZn-HMOR,通过一种CuZnAl和HZSM-5复合催化剂（标为CZA/HZSM-5）,双金属CuZn改性HMOR和CuZnAl（标为CZA）组成的三级串联催化体系,实现了在一个反应器内由合成气到乙醇的定向催化转化。通过XRD、N2吸附、SEM、TEM、NH3-TPD、XPS和UV-vis等表征手段重点探究了Cu物种以及Zn物种在羰基化组分中的作用。在较温和的温度条件（200℃）下,CZA/HZSM-5|CuZn-HMOR|CZA三级串联体系将合成气制二甲醚（STD）、二甲醚羰基化、乙酸甲酯加氢过程有效地偶联并最终生成乙醇。其中,沸石基催化剂上发生的羰基化反应在整体催化性能中起着关键作用。研究表明,适当浓度的铜锌物种才会促进羰基化过程,当Cu/Zn=0.2时获得最佳的催化性能和稳定性,在7.91%的CO转化率下,乙醇总选择性17.71%,乙醇在液相产品中选择性可达51%。基于XPS、UV-Vis和TEM等表征结果表明在离子交换过程中,Zn比铜更容易进入8元环（8MR）形成[ZnOH]+促进羰基化过程,而铜倾向于进入12元环（12MR）并抑制烃类的形成。此外,Cu+还是二甲醚（DME）聚合形成甲醇的活性位点。相比于单金属改性,双金属改性可以提高催化剂稳定性,Zn物种有助于分散Cu离子防止Cu O纳米颗粒堵塞孔道结构,这一定程度上延长了催化剂寿命。2.Sn改性铜基催化剂用于合成气间接制乙醇的反应性能研究采用共沉淀法和等体积浸渍法制备了具有0.1wt%、0.6wt%和1.2wt%质量分数的Sn改性的铜锌铝氧化物,并使用XRD、H2-TPR、N2吸附以及TEM等表征手段对所用催化剂的物理化学性质进行了表征。主要通过构建三级串联催化体系,重点研究了Sn对铜锌铝加氢组分和耦合催化性能的影响。实验结果表明,锡的引入可以与铜形成合金,加强了和铜物种的相互作用,导致铜物种更难被还原。适当的Sn负载量对整个耦合反应至关重要,其中0.1wt%Sn负载量的铜锌铝氧化物不仅抑制了水煤气反应,提高了乙醇选择性,也增加了催化体系稳定性。但随着锡负载量的升高,铜物种的分散性会减弱,当锡负载量为1.2wt%时反而会促进水煤气反应并增加烃类的选择性,对催化反应造成不利影响。
孙焕红,李霞[3]（2020）在《钡改性脱铝丝光沸石分子筛在甲醇制烯烃中的催化反应性能研究》文中进行了进一步梳理采用钡盐浸渍法制备了负载不同含量BaO的脱铝丝光沸石分子筛（DHM）,通过XRD和NH3-TPD表征了其物相和酸性质;结果表明:改性负载前后,丝光沸石分子筛骨架没有发生变化;BaO高度分散在DHM上;酸洗脱铝后的丝光沸石及BaO改性后的DHM分子筛酸量明显降低;BaO在分子筛上的负载量为2%时,其丙烯及C2～C4烯烃的选择性达最大值,丙烯选择性约为23.3%,C2～C4烯烃选择性为47.3%;与改性前相比,适量BaO修饰的DHM在MTO反应中对丙烯及低碳烯烃选择性的提高有显着效果。
赵鹏[4]（2020）在《丝光沸石的合成与改性及其二甲醚羰基化反应性能》文中研究说明二甲醚（DME）羰基化制备乙酸甲酯（MA）的反应引起了广泛关注,因为MA加氢的产物乙醇是潜在的燃料替代品和添加剂。目前DME制乙醇新工艺的主要挑战是开发具有高活性和稳定性的丝光沸石催化剂。本文以水热合成法制备了丝光沸石催化剂并用不同金属对催化剂进行改性,采用N2吸附/脱附、XRD、ICP-OES、SEM、TEM、UV-Vis、XPS、Raman、NH3-TPD、CO-TPD、27Al MAS NMR、FTIR 和 Py-IR 等技术对催化剂进行了表征,并在473K、1.0MPa和空速2040ml/（g.h）的反应条件下对催化剂进行了考评。采用离子交换法制备了 Co/H-MOR、Zn/H-MOR和Co-Zn/H-MOR等金属改性丝光沸石催化剂。离子交换过程并没有对丝光沸石的骨架结构造成破坏。Co、Zn的掺入引起了催化剂酸量和酸强度的增加,从而提高了催化剂的反应性能。1Co-2Zn/H-MOR在反应中表现出最佳的反应性能,DME转化率和MA选择性的最大值达到了 58%和98%,明显高于H-MOR催化剂。对于Co-Zn/H-MOR催化剂而言,Zn的引入在保持催化剂中Co的良好分散的同时,抑制了反应过程中催化剂上焦炭的沉积。采用后处理法制备了一系列的Zr-MOR催化剂。Zr原子通过取代8-MR中的T3位点进入到丝光沸石的骨架中,并以四面体配位态存在。尽管在掺入Zr后,8-MR孔道中对DME羰基化具有催化活性的布朗酸量减少,但形成了促进CO吸附的Zr路易斯酸位。在硝酸锆溶液浓度从0.02mol/L增加到0.08 mol/L的范围内,用0.04 mol/L硝酸锆溶液处理得到的Zr-MOR在反应中表现出最佳的催化性能。DME转化率和MA选择性的最大值分别达到78%和96%,远高于H-MOR催化剂。采用水热合成法制备了不同Cu含量的丝光沸石催化剂。所有丝光沸石结晶良好并且Cu在丝光沸石中均匀分散。Cu的掺入引起了催化剂酸量和酸强度的增加,CO的吸附能力也随着Cu含量的增加而不断增强。Cu含量为2.36%的Cu/H-MOR在反应中表现出最佳的反应性能,DME转化率和MA选择性的最大值达到了 58%和95%,明显高于H-MOR催化剂。
盛海兵[5]（2020）在《二甲醚制乙醇分子筛催化剂研究》文中指出近年来,随着社会经济的快速发展,以化石资源为主的能源需求急剧增加,同时带来严重的能源短缺和环境污染等问题。合成气经二甲醚羰基化,然后乙酸甲酯加氢合成乙醇是乙醇生产的新技术。开发二甲醚羰基化催化剂和乙酸甲酯加氢催化剂是实现该技术的关键。本文采用水热合成法和溶胶凝胶法分别制备二甲醚羰基化和乙酸甲酯加氢反应的分子筛催化剂。重点研究了铂铜双金属和软模板剂对丝光沸石分子筛结构和二甲醚羰基化性能的影响,以及银铜双金属负载的全硅分子筛催化剂乙酸甲酯加氢反应的性能。进行了 Ar 吸脱附、XRD、NH3-TPD、SEM、TPO、XPS、EDS mapping、HRTEM、GC-MS和核磁共振等的表征。采用水热合成法制备了丝光沸石分子筛催化剂,用于二甲醚羰基化反应。通过离子交换法负载Cu助剂,然后通过浸渍法负载Pt助剂,研究了 Pt和Cu双金属对丝光沸石二甲醚羰基化性能的影响。NH3-TPD结果表明,Cu的添加可以引入中强酸活性位,可以有效地增强活性组分与分子筛之间的相互作用。HRTEM和EDS mapping结果表明,Pt的添加提高了 Cu在催化剂表面的分散性,使得CuO更容易被还原,增强了催化活性。DRIFTS和Py-IR结果表明,Pt和Cu的相互作用增加了 8元环的Br（?）nsted酸量,从而提高了催化活性。分子筛12元环上的H被金属取代,酸量减少,从而减少了积炭。催化剂考评结果表明,相比其它改性的催化剂,Pt和Cu的添加量分别是1 wt%和2 wt%的1Pt/Cu-MOR催化剂二甲醚羰基化催化活性最高,在200℃、1.0 MPa、空速为2400 ml/（g·h）条件下,二甲醚转化率和乙酸甲酯选择性分别为86.0%和96.0%。在水热合成过程中添加正丁胺和聚丙烯酰胺软模板剂,制备多级孔丝光沸石分子筛催化剂。Ar低温吸脱附结果表明,适量的软模板剂的添加提高了催化剂的比表面积和孔径。NH3-TPD和Py-IR结果表明,软模板剂的添加增加了强酸酸量,减少了 12元环的酸量。HRTEM和SEM结果表明,适量软模板剂添加形成更多的介孔,提高了反应物和中间产物的扩散,减少积炭从而提高催化剂的稳定性。27AlMAS NMR和29SiMAS NMR结果表明软模板剂添加诱导分子筛形成更多的骨架铝,增加了催化剂的活性酸位,增强催化活性。采用溶胶凝胶法制备了 HMS全硅分子筛,研究了 Ag和Cu双金属对乙酸甲酯加氢反应性能的影响。TEM和EDS mapping结果表明,Ag和Cu双金属间的协同作用提高了金属颗粒在催化剂表面的分散性,增加了金属活性位,并且形成铜银双金属间纳米颗粒,使CuO不容易被还原成Cu。更多的Cu+,提高了催化剂对乙酸甲酯和甲氧基的吸附性能,提高了催化剂的反应活性。Cu和Ag的添加量分别为20 wt%和1 wt%时,Cu1Ag/HMS催化剂乙酸甲酯加氢活性最高,在250℃、3.0 MPa、H2/MA=20（mol/mol）,液时空速为1.6 h-1条件下,乙酸甲酯的转化率和乙醇选择性分别为94.4%和88.5%。氢氧化钠碱溶液处理丝光沸石分子筛催化剂,用于二甲醚羰基化反应。Ar低温吸脱附结果表明,适当浓度的碱溶液处理增加了催化剂比表面积和介孔孔容。NH3-TPD和DRIFTS结果表明,碱处理的丝光沸石分子筛具有更多的强酸酸量,增加布朗斯特酸量,提高了催化剂的催化活性。TEM结果表明,适当浓度的碱溶液处理的催化剂具有更多的介孔。三乙胺和四乙基氢氧化铵为模板剂制备纳米丝光沸石分子筛催化剂,用于二甲醚叛基化反应。Ar低温吸脱附结果表明,双模板剂的添加提高了催化剂的比表面积。NH3-TPD结果表明,双模板剂的添加增加了催化剂强酸活性位,提高了催化剂的活性。TEM和SEM结果表明,双模板剂的添加减小了催化剂的颗粒尺寸,提高了反应物和中间产物的扩散,提高催化剂的稳定性。
赵娜[6]（2019）在《丝光沸石分子筛改性及其二甲醚羰基化性能研究》文中研究指明乙醇是世界上重要的清洁燃料、燃料添加剂和工业化学品之一,因此迫切需要发展有效的乙醇合成路线。目前,将煤炭、生物质、页岩气等为原料合成的二甲醚（DME）通过羰基化反应制乙酸甲酯（MA）、乙酸甲酯加氢制乙醇的串联式绿色乙醇合成路线具有重要的工业应用前景,此路线受到了广泛关注。此工艺中MA加氢已具备相当成熟的工艺路线,为此,开发同时具有高活性和高稳定性的DME羰基化催化剂是这一工艺过程的关键。丝光沸石（H-MOR）具有良好的二甲醚羰基化活性,但其仍存在催化活性低,稳定性差,活性位点有限的难题,限制了商业化应用。本文采用一种新的离子交换方法制备了单原子铜改性的H-MOR催化剂,成功的将单原子Cu封装在分子筛的8-MR孔道中,从而显着提升了催化剂的DME羰基化活性。单原子Cu-isolate催化剂的Cu含量只有0.3%,采用传统方法制备的Cu含量为6.8%的Cu-cluster催化剂作为对比。研究发现Cu-isolate催化剂的羰基化性能比Cu-cluster的提升15%以上,并具有优异的稳定性。通过详细的原位红外表征,本文系统的研究了单原子铜与B酸性位点的耦合协同作用机制,探明了单原子Cu+的催化活化机理。为了进一步研究催化剂的失活机制,改善催化剂稳定性,采用吡啶修饰H-MOR,显着提高了催化剂稳定性。结合实验和理论计算的结果,本文从分子水平上报道了吡啶在H-MOR中的吸附位置和行为对DME羰基化的内在影响。研究发现在O2位置上的位于8-MR侧兜和12-MR孔道的共用孔壁上的酸性位点,在DME羰基化过程中起着关键作用。它们在吡啶修饰的过程中很容易吸附吡啶而中毒。但是,发现在673 K的温度下对催化剂进行热脱附吡啶处理,可以再生被吡啶毒化的O2位置上的酸性位点,与此同时12-MR孔道中的其他吸附的吡啶分子不受影响。因此,得到的MOR-10-673催化剂同时具有较高的DME羰基化催化活性和稳定性。最后,为了从催化剂本身提高DME羰基化活性,本文设法增加催化剂中的活性位数量,根据热水在高温下会裂解产生H+离子的特点,采用热水修饰H-MOR。研究表明热水修饰后的H-MOR-10催化剂的羰基化活性较H-MOR提高35%以上,热水修饰后分子筛上产生了新的H3O+强酸性位点,新产生的酸性位点具有DME羰基化活性。因此热水改性H-MOR,可以显着提高催化剂的二甲醚羰基化活性。但是,当热水改性修饰过当时,会抑制DME羰基化反应。本文的研究成果为分子筛改性领域提供了新思路,为开发高效、绿色的乙醇合成系统提供了有效的方法。
王喆,谭科艳,梁明会,蔡敬怡,侯士田,王悦,江鹏[7]（2018）在《天然丝光沸石表面重构改性及其在水中去除重金属的应用》文中提出天然丝光沸石作为一种绿色廉价多孔材料广泛应用于环境治理中去除重金属,目前报道的天然沸石对重金属的去除率多在60%～90%,提升其去除效率已成为研究热点。本文采用正硅酸乙酯对天然丝光沸石进行表面重构改性,通过TEM、XRD、BET等手段表征其形貌和结构。结果表明:正硅酸乙酯水解生成的SiO2可与天然丝光沸石复合形成新颖的"SiO2/丝光沸石",原沸石表面包覆了新生纳米SiO2孔结构,同时没有损坏原始沸石的多孔结构,使改性沸石材料兼具了天然丝光沸石和纳米SiO2孔结构优点,增强了对重金属离子的吸附能力。该改性材料对水中Pb2+、Cd2+、Zn2+和Mn2+的最高吸附率为99. 3%、97. 1%、98. 3%和97. 0%,且极少解吸,性能稳定。考虑经济成本并保证合适吸附率的情况下选择吸附效率最佳的投加量,得到改性材料对初始浓度10 mg/L的Pb2+、Cd2+、Zn2+、Mn2+溶液的最佳投加量分别为0. 5 g/L、2 g/L、2 g/L、5 g/L,可为中试和规模应用提供参考。较之焙烧、酸、碱、盐和有机改性,本改性方式对多种重金属均有高的吸附率,并显现出操作简便、成本低和环境友好等优势,具有较好应用前景。
张萌[8]（2018）在《丝光沸石分子筛上羰基化反应研究》文中指出二甲醚不仅可以用作清洁能源,也可作为化工原料生产一系列化工产品。其中氢型丝光沸石（H-MOR）催化二甲醚羰基化反应是一条新的乙醇生产路线的核心技术,具有广泛的应用前景。本论文针对目前H-MOR催化二甲醚羰基化反应迅速失活的问题,通过对丝光沸石进行后处理、合成时掺杂金属离子、加入硬模板剂、软模板剂的方法进行改性研究,有效的提高了催化活性及稳定性。丝光沸石后处理改性采用了酸处理、碱处理以及水热处理,其中酸处理及碱处理均能有效增加分子筛比表面积及介孔孔容,但同时都破坏了分子筛的表面结构,导致活性中心减少催化活性及稳定性未得到提高,而300℃的水热处理显着提高了催化剂的稳定性,对评价后水热处理的分子筛进行TPO表征,水热处理后MOR的高温CO2峰面积是未改性MOR-1的1.9倍,表明催化剂容碳能力显着增强。本文在丝光沸石合成中分别添加羟乙基纤维素和炭黑作为硬模板剂。其中添加15 g A炭黑合成的丝光沸石具有更好的二甲醚羰基化性能,对该催化剂进行BET及TPO表征发现经A改性后的催化剂比表面积和介孔孔容增加,且高温CO2峰面积是未改性MOR-1的3.6倍,表明催化剂容碳能力显着增强。通过在丝光沸石合成中加入E软模板剂的同时掺杂Cu离子,显着提高了催化剂活性及稳定性,反应评价和表征显示介孔孔道内部是DME吸附和活化的主要场所,原位引入Cu显着增强了 CO吸附。TPO和TG表征显示高介孔的MOR-E-Cu的容碳能力显着提高,与其催化稳定性的提升是一致的。
王喆[9]（2018）在《天然丝光沸石表面重构改性及其高效去除水中重金属实验研究》文中提出近年来水中重金属污染问题频发,开发高效稳定、低廉环保的治理方法意义重大。地球化学工程技术因其绿色环保、简便高效和成本低廉在环境修复领域展现巨大优势。天然沸石因其较强的吸附和离子交换能力,作为地球化学材料有着成本低廉、效果显着和绿色环保的特点。为实现溶液中重金属离子的快速吸附去除,有必要在保持天然沸石内部多孔结构的前提下,对其进行表面修饰或包覆新型结构,发展具有新型纳米介孔结构的改性沸石材料。在此,本文采用正硅酸四乙酯水解生成Si O2与天然沸石复合,通过多种表征证实该复合物兼具天然沸石和纳米Si O2孔结构的优点,应用其进行去除水中5种主要重金属离子的投加量实验、去除时间实验、共存重金属去除实验、循环再生实验,并探讨了重金属离子的迁移路径。主要研究结论如下:1、通过SEM、TEM、XRD、BET等手段进行表征。表明正硅酸四乙酯水解生成的Si O2可与天然丝光沸石复合形成新颖的“Si O2/丝光沸石”材料,原沸石表面包覆了新生纳米Si O2孔结构,同时没有损坏原沸石多孔结构,使改性丝光沸石材料兼具了两者优点,增加了有效吸附表面,提升了吸附去除效率,大大增强了对重金属离子的吸附能力。2、在不同投加量去除实验中,改性丝光沸石对Pb2+、Cd2+、Zn2+、Cu2+和Mn2+的最佳投加量分别为0.5 g/L、2 g/L、2 g/L、2 g/L、5 g/L,此时对这5种离子的去除率:Pb2+为98%、Cd2+为97%、Zn2+为94%、Cu2+为96%、Mn2+为97%,可为后续规模化工程应用提供数据支撑。3、该改性丝光沸石材料在水中反应0.5 h对Pb2+、Cd2+、Zn2+、Cu2+和Mn2+的去除率:Pb2+为99.3%、Cd2+为97.1%、Zn2+为98.3%、Cu2+为98.9%、Mn2+为45.7%,且极少解吸,显示出操作简便、效果显着且稳定等优势。4、在水溶液共存重金属离子去除实验中,Pb2+、Cd2+、Zn2+、Cu2+、Mn2+这5种重金属离子发生竞争吸附,改性丝光沸石在多种重金属离子共存溶液中对Pb2+吸附去除最多。5、改性丝光沸石具有优异的循环再生性能。4次循环后对Pb2+仍然保持83.8%的去除率。6、证实随着反应时间推进,Pb2+可以迁移进入改性丝光沸石内部,具有稳定吸附去除的优势。7、为天然地球化学材料通过简单改性应用于重金属污染水体中吸附去除重金属离子提供了新思路。
杜知松[10]（2018）在《沸石分子筛修饰及其在苯/甲醇烷基化反应中的应用研究》文中研究指明甲苯作为重要的基本化工中间体和产品,被广泛应用于化工、医药、纺织、印染等领域。目前,甲苯的主要生产途径为煤焦油分馏和石油芳构化。随着我国煤化工的快速发展,市场上苯供应是相对过量,甲醇市场供应充足,采用苯与甲醇烷基化反应生产甲苯,是一种新的甲苯生产途径。提升苯与甲醇烷基化中反应物的转化率和目的产物甲苯的收率,成为该领域内研究者们普遍关注的焦点。针对上述问题,一种高效、经济、环保型的催化剂是研究者们孜孜以求的。本论文主要研究了ZSM-5分子筛与丝光沸石分子筛的改性,通过XRD、BET、Py-IR等分析手段对催化剂的结构、形貌、酸性等性质进行表征,采用目的产物甲苯的选择性和收率来评价催化体系的性能。主要探讨以下4个方面:（1）通过等体积浸渍法,采用稀土金属Nd和Ce对HZSM-5进行改性,制备了Nd/HZSM和Ce/HZSM-5负载型分子筛催化剂;采用离子交换法,使用甲酸和柠檬酸对丝光沸石分子筛进行改性,获得H-MOR1和H-MOR2分子筛催化剂。（2）通过采用XRD、BET、Py-IR、FT-IR、SEM、NH3-TPD、TG、ICP-AES表征手段对稀土改性HZSM-5和甲酸改性丝光沸石分子筛进行测试,探讨了上述两类分子筛催化剂的结构、形貌、孔道变化、热稳定性及酸性的变化。（3）通过在固定床单程管式微反应器上进行催化性能评价。探究了Ce/HZSM-5分子筛催化剂在苯:甲醇的摩尔比为1:1、反应压力1.5MPa、温度400℃、反应时间3.5h、质量空速2.5h-1、Ce负载质量分数4%、催化剂装填量2.5g的条件下,得出转化率苯可达73.72%,甲苯的选择性和收率分别为56.77%、41.85%。（4）探究了甲酸改性丝光沸石分子筛（H-MOR1）催化剂在反应时间3.0h,反应压力为常压、WHSV=2.0h-1下,反应温度400℃、苯/甲醇的摩尔比1:1、甲酸处理量为1mol/L的条件下。得出了苯的转化率为48.44%,甲苯的选择性和收率分别为89.31%、43.26%。
二、化学表面改性丝光沸石结构、酸性及催化性能（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、化学表面改性丝光沸石结构、酸性及催化性能（论文提纲范文）
（1）用于渗透汽化乙酸脱水丝光沸石膜的制备和改性（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 渗透汽化概述 |
| 1.2.1 渗透汽化的基本原理 |
| 1.2.2 渗透汽化膜材料 |
| 1.2.3 渗透汽化性能的评价指标 |
| 1.3 沸石分子筛及分子筛膜的概述 |
| 1.4 丝光沸石及丝光沸石膜的概述 |
| 1.4.1 丝光沸石分子筛 |
| 1.4.2 丝光沸石膜的研究进展 |
| 1.5 分子筛膜的改性 |
| 1.6 论文选题意义和主要研究内容 |
| 2 丝光沸石膜的制备及渗透汽化性能 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 丝光沸石膜的制备及表征 |
| 2.2.1 试剂与仪器 |
| 2.2.2 丝光沸石膜的制备 |
| 2.2.3 SiO_2-ZrO_2溶胶、晶种层及沸石膜的表征 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 SiO_2-ZrO_2溶胶、载体及晶种的表征分析 |
| 2.3.2 晶种中有无SiO_2-ZrO_2溶胶对沸石膜形貌及性能影响 |
| 2.3.3 晶种浓度对沸石膜形貌及性能影响 |
| 2.3.4 晶化时间对沸石膜形貌及性能影响 |
| 2.3.5 超声辅助对沸石膜形貌及性能影响 |
| 2.4 本章小结 |
| 3 SiO_2-ZrO_2溶胶修饰晶种法制备丝光沸石膜及渗透汽化性能 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 晶种管及沸石膜的制备及表征 |
| 3.2.1 试剂与仪器 |
| 3.2.2 丝光沸石膜的制备 |
| 3.2.3 晶种层及沸石膜的表征 |
| 3.2.4 渗透汽化性能测试 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 大晶种中掺杂SiO_2-ZrO_2溶胶的影响 |
| 3.3.2 大晶种中掺杂SiO_2-ZrO_2溶胶的影响 |
| 3.3.3 SiO_2-ZrO_2溶胶的作用机理 |
| 3.3.4 丝光沸石膜的渗透汽化性能 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 丝光沸石膜的化学改性及渗透汽化性能 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 晶种管及沸石膜的制备及表征 |
| 4.2.1 试剂与仪器 |
| 4.2.2 丝光沸石膜的制备和盐酸溶液的配制 |
| 4.2.3 沸石膜的表征 |
| 4.2.4 渗透汽化性能测试 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 一价离子化学改性丝光沸石膜及性能表征 |
| 4.3.2 二价离子化学改性丝光沸石膜及性能表征 |
| 4.3.3 不同条件改性丝光沸石膜及性能表征 |
| 4.3.4 丝光沸石膜的耐酸性 |
| 4.4 本章小结 |
| 5 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间研究成果 |
| 致谢 |
（2）双金属改性H-MOR和Cu基催化剂用于合成气间接制乙醇的反应性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 乙醇 |
| 1.1.1 乙醇的物化性质 |
| 1.1.2 乙醇的用途 |
| 1.1.3 乙醇来源及生产工艺 |
| 1.2 煤基合成气制乙醇 |
| 1.2.1 合成气制乙醇的研究背景 |
| 1.2.2 合成气直接制乙醇 |
| 1.2.3 合成气间接制乙醇 |
| 1.3 合成气制乙醇催化剂 |
| 1.3.1 Rh基催化剂 |
| 1.3.2 Mo基催化剂 |
| 1.3.3 改性甲醇合成催化剂 |
| 1.3.4 二甲醚羰基化催化剂 |
| 1.3.4.1 杂多酸催化剂 |
| 1.3.4.2 固体超强酸催化剂 |
| 1.3.4.3 沸石分子筛催化剂 |
| 1.3.5 乙酸甲酯加氢催化剂 |
| 1.4 合成气间接法制乙醇现状 |
| 1.5 主要思路以及研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 化学试剂及仪器 |
| 2.1.1 化学试剂及反应气体 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.3 合成气制乙醇催化性能测试 |
| 2.4 反应条件参数 |
| 2.5 产物分析及数据处理 |
| 2.5.1 气相及液相产物分析 |
| 2.5.2 数据处理 |
| 2.6 催化剂表征测试 |
| 2.6.1 X射线衍射(XRD) |
| 2.6.2 氮气等温吸附脱附(BET) |
| 2.6.3 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD) |
| 2.6.4 氢气程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.6.5 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.6.6 高分辨透射电子显微镜(HRTEM) |
| 2.6.7 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES) |
| 2.6.8 X射线光电子能谱(XPS)及俄歇电子能谱(XAES) |
| 2.6.9 漫反射紫外可见光谱(UV-Vis) |
| 第三章 双金属改性CuZn-HMOR在合成气制乙醇串联催化体系中促进羰基化的作用 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 催化剂的制备 |
| 3.2.2 催化剂性能评价 |
| 3.2.3 催化剂表征 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 XRD分析 |
| 3.3.2 N_2吸附-脱附分析 |
| 3.3.3 SEM-EDS分析 |
| 3.3.4 TEM分析 |
| 3.3.5 NH_3-TPD分析 |
| 3.3.6 UV-Vis分析 |
| 3.3.7 XPS以及XAES分析 |
| 3.4 合成气制乙醇催化性能测试 |
| 3.4.1 不同羰基化催化剂组分对合成气制乙醇催化性能的影响 |
| 3.4.2 不同串联床层的合成气制乙醇催化性能研究 |
| 3.5 小结 |
| 第四章 锡改性铜基催化剂用于合成气间接制乙醇三级串联体系的反应性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 催化剂的制备 |
| 4.2.2 催化性能评价 |
| 4.2.3 催化剂表征 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 XRD分析 |
| 4.3.2 N_2吸附-脱附分析 |
| 4.3.3 H_2-TPR分析 |
| 4.3.4 TEM分析 |
| 4.4 合成气制乙醇催化性能测试 |
| 4.4.1 不同耦合模式下的CO转化率和产物选择性 |
| 4.4.2 不同耦合模式下的时间-运行分布图 |
| 4.5 小结 |
| 第五章 论文总结与展望 |
| 5.1 论文总结 |
| 5.2 工作展望 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间取得的研究成果 |
| 致谢 |
（3）钡改性脱铝丝光沸石分子筛在甲醇制烯烃中的催化反应性能研究（论文提纲范文）
| 1 实验部分 |
| 1.1 原料 |
| 1.2 催化剂制备 |
| 1.3 催化剂表征 |
| 1.3.1 物相分析 |
| 1.3.2 酸性表征 |
| 1.3.3 实验装置和方法 |
| 2 结果与讨论 |
| 2.1 XRD物相表征 |
| 2.2 TPD酸性分析 |
| 2.3 BaO改性对DHM催化性能的影响 |
| 3 结 论 |
（4）丝光沸石的合成与改性及其二甲醚羰基化反应性能（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 前言 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 研究内容 |
| 第2章 文献综述 |
| 2.1 乙醇的物化性质及其应用 |
| 2.1.1 乙醇的物化性质 |
| 2.1.2 乙醇的应用 |
| 2.2 乙醇的生产工艺 |
| 2.2.1 乙烯水合法 |
| 2.2.2 乙酸加氢制乙醇 |
| 2.2.3 合成气直接制乙醇 |
| 2.2.4 合成气经二甲醚制乙醇 |
| 2.3 丝光沸石分子筛 |
| 2.3.1 丝光沸石分子筛简介 |
| 2.3.2 丝光沸石分子筛的合成 |
| 2.3.3 丝光沸石分子筛的晶化机理 |
| 2.3.4 丝光沸石分子筛的调控 |
| 2.3.5 丝光沸石分子筛稳定性研究 |
| 2.4 二甲醚羰基化反应 |
| 2.4.1 二甲醚羰基化反应 |
| 2.4.2 二甲醚羰基化反应机理和反应动力学 |
| 第3章 实验部分 |
| 3.1 催化剂制备 |
| 3.1.1 实验试剂与设备 |
| 3.1.2 H-MOR催化剂制备 |
| 3.2 催化剂的表征 |
| 3.2.1 X射线衍射(XRD) |
| 3.2.2 N_2吸附/脱附 |
| 3.2.3 场发射扫描电子显微镜(SEM) |
| 3.2.4 场发射透射电子显微镜(TEM) |
| 3.2.5 元素分析(ICP-OES) |
| 3.2.6 Al魔角旋转核磁共振(~(27)AL MAS NMR) |
| 3.2.7 紫外可见分析光谱(UV-Vis) |
| 3.2.8 X射线光电子能谱(XPS) |
| 3.2.9 拉曼光谱(Raman) |
| 3.2.10 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD) |
| 3.2.11 傅立叶变换红外(FTIR)光谱 |
| 3.2.12 CO程序升温脱附(CO-TPD) |
| 3.2.13 热重分析(TG) |
| 3.2.14 气质色谱联用(GC-MS) |
| 3.3 催化剂的评价 |
| 3.3.1 实验设备与装置 |
| 3.3.2 实验准备 |
| 3.3.3 实验流程 |
| 3.3.4 数据处理 |
| 第4章 Co、Zn改性的丝光沸石催化剂 |
| 4.1 掺入Co、Zn催化剂的制备 |
| 4.2 Zn含量的影响 |
| 4.2.1 N_2吸附/脱附 |
| 4.2.2 XRD |
| 4.2.3 ICP-OES |
| 4.2.4 SEM |
| 4.2.5 NH_3-TPD |
| 4.3 催化剂考评结果 |
| 4.4 积碳分析 |
| 4.5 小结 |
| 第5章 Zr改性的丝光沸石催化剂 |
| 5.1 Zr-MOR催化剂的制备 |
| 5.2 催化剂表征 |
| 5.2.1 催化剂结构和性能 |
| 5.2.2 Zr的存在状态 |
| 5.2.3 Zr掺入MOR骨架 |
| 5.2.4 催化剂的酸性 |
| 5.3 催化剂考评结果 |
| 5.4 小结 |
| 第6章 Cu改性的丝光沸石催化剂 |
| 6.1 Cu/H-MOR催化剂的制备 |
| 6.2 Cu含量的影响 |
| 6.2.1 N_2吸附/脱附 |
| 6.2.2 XRD |
| 6.2.3 ICP-OES |
| 6.2.4 SEM |
| 6.2.5 NH_3-TPD |
| 6.2.6 CO-TPD |
| 6.3 催化剂考评结果 |
| 6.4 小结 |
| 第7章 结论与展望 |
| 7.1 论文主要结论 |
| 7.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 硕士期间论文发表情况 |
（5）二甲醚制乙醇分子筛催化剂研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 前言 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 研究目的 |
| 1.3 研究内容和创新点 |
| 第2章 文献综述 |
| 2.1 乙醇的物化性质与用途 |
| 2.1.1 乙醇的物化性质 |
| 2.1.2 乙醇的用途 |
| 2.2 乙醇的生产工艺 |
| 2.2.1 生物质发酵制乙醇 |
| 2.2.2 乙烯水合法制乙醇 |
| 2.2.3 合成气直接制乙醇 |
| 2.2.4 醋酸加氢制乙醇 |
| 2.2.5 二甲醚羰基化制乙醇 |
| 2.3 二甲醚羰基化催化剂 |
| 2.3.1 均相催化剂 |
| 2.3.2 杂多酸催化剂 |
| 2.3.3 固体超强酸催化剂 |
| 2.3.4 沸石分子筛催化剂 |
| 2.4 沸石分子筛的合成方法 |
| 2.4.1 水热与溶剂热合成法 |
| 2.4.2 离子热合成法 |
| 2.4.3 气相合成法 |
| 2.4.4 固相热合成法 |
| 2.4.5 微波辐射合成法 |
| 2.5 乙酸甲酯加氢催化剂 |
| 2.5.1 贵金属催化剂体系 |
| 2.5.2 铜基催化剂体系 |
| 2.5.3 载体效应 |
| 2.5.4 助剂效应 |
| 2.6 二甲醚制乙醇现状 |
| 第3章 实验部分 |
| 3.1 催化剂制备 |
| 3.1.1 试剂与仪器 |
| 3.1.2 制备方法 |
| 3.2 催化剂评价 |
| 3.2.1 气体与仪器 |
| 3.2.2 实验准备 |
| 3.2.3 实验过程 |
| 3.2.4 产物分析 |
| 3.2.5 数据处理 |
| 3.3 催化剂表征 |
| 3.3.1 X射线衍射(XRD) |
| 3.3.2 比表面积及孔结构(BET) |
| 3.3.3 程序升温测试(TPR) |
| 3.3.4 X射线光电子能谱(XPS) |
| 3.3.5 原位漫反射红外(DRIFTS) |
| 3.3.6 扫描电镜(SEM)和高分辨透射电镜(HRTEM) |
| 3.3.7 固体核磁共振(NMR) |
| 3.3.8 色-质联用(GC-MS) |
| 第4章 Pt-Cu双金属改性棱状丝光沸石分子筛催化剂 |
| 4.1 催化剂制备 |
| 4.2 催化剂表征 |
| 4.2.1 物理与化学吸附 |
| 4.2.2 X射线衍射 |
| 4.2.3 高分辨透射电镜和元素扫描 |
| 4.2.4 程序升温还原 |
| 4.2.5 程序升温脱附 |
| 4.2.6 原位红外和吡啶红外 |
| 4.2.7 X射线光电子能谱 |
| 4.2.8 程序升温氧化 |
| 4.3 催化剂评价 |
| 4.4 小结 |
| 第5章 软模板剂改性丝光沸石分子筛催化剂 |
| 5.1 催化剂制备 |
| 5.2 催化剂表征 |
| 5.2.1 物理与化学吸附 |
| 5.2.2 X射线衍射 |
| 5.2.3 核磁共振能谱 |
| 5.2.4 扫描电镜和透射电镜 |
| 5.2.5 程序升温脱附 |
| 5.2.6 原位红外和吡啶红外 |
| 5.2.7 热重和色-质联用图谱 |
| 5.3 催化剂评价 |
| 5.4 小结 |
| 第6章 Cu-Ag双金属改性HMS分子筛催化剂 |
| 6.1 催化剂制备 |
| 6.2 催化剂表征 |
| 6.2.1 物理与化学吸附 |
| 6.2.2 X射线衍射 |
| 6.2.3 程序升温还原 |
| 6.2.4 X射线光电子能谱 |
| 6.2.5 透射电镜和元素扫描 |
| 6.2.6 甲醇吸附原位DRIFTS |
| 6.2.7 乙酸甲酯吸附DRIFTS |
| 6.3 催化剂评价 |
| 6.3.1 Ag改性的Cu/HMS对催化活性的影响 |
| 6.3.2 液时空速对催化活性的影响 |
| 6.3.3 催化剂稳定性测试 |
| 6.4 小结 |
| 第7章 碱改性丝光沸石分子筛催化剂 |
| 7.1 催化剂制备 |
| 7.2 催化剂表征 |
| 7.2.1 物理与化学吸附 |
| 7.2.2 X射线衍射 |
| 7.2.3 核磁共振能谱 |
| 7.2.4 透射电镜 |
| 7.2.5 程序升温脱附 |
| 7.2.6 原位红外和吡啶红外 |
| 7.3 催化剂评价 |
| 7.4 小结 |
| 第8章 双模板剂改性纳米丝光沸石分子筛催化剂 |
| 8.1 催化剂制备 |
| 8.2 催化剂表征 |
| 8.2.1 物理与化学吸附 |
| 8.2.2 X射线衍射 |
| 8.2.3 扫描电镜和高分辨透射电镜 |
| 8.2.4 程序升温脱附 |
| 8.2.5 热重分析 |
| 8.3 催化剂评价 |
| 8.4 工艺条件对催化活性的影响 |
| 8.4.1 反应温度的影响 |
| 8.4.2 反应压力的影响 |
| 8.4.3 空速的影响 |
| 8.5 催化剂再生性 |
| 8.6 氮杂环有机物改性丝光沸石分子筛 |
| 8.7 小结 |
| 第9章 结论与展望 |
| 9.1 结论 |
| 9.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 博士学习期间获得的成果情况 |
（6）丝光沸石分子筛改性及其二甲醚羰基化性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 研究背景 |
| 1.1 能源结构分析 |
| 1.2 乙醇的优势及用途 |
| 1.3 燃料乙醇的发展 |
| 第2章 文献综述 |
| 2.1 乙醇的生产工艺 |
| 2.1.1 生物发酵法 |
| 2.1.2 乙烯水合法 |
| 2.1.3 合成气直接合成法 |
| 2.1.4 醋酸加氢制乙醇 |
| 2.2 二甲醚的性质、制备与应用 |
| 2.3 二甲醚羰基化合成乙醇 |
| 2.4 二甲醚羰基化反应 |
| 2.4.1 二甲醚羰基化反应的发展现状 |
| 2.4.2 H-MOR分子筛上DME羰基化反应机理 |
| 2.5 H-MOR丝光沸石分子筛改性 |
| 2.5.1 金属改性H-MOR丝光沸石分子筛改性 |
| 2.5.2 H-MOR丝光沸石分子筛催化剂的稳定性研究 |
| 2.5.3 H-MOR丝光沸石分子筛催化剂的活性位研究 |
| 2.6 论文选题及研究内容 |
| 第3章 实验部分 |
| 3.1 化学试剂以及相关仪器 |
| 3.2 催化剂制备 |
| 3.2.1 Na-MOR分子筛的制备 |
| 3.2.2 H-MOR催化剂的制备 |
| 3.3 催化剂活性评价 |
| 3.4 测试表征手段 |
| 3.4.1 X射线衍射(XRD) |
| 3.4.2 场发射扫描电子显微镜(SEM) |
| 3.4.3 场发射透射电子显微镜(TEM) |
| 3.4.4 固体核磁共振(MAS NMR) |
| 3.4.5 X射线荧光光谱(XRF) |
| 3.4.6 N_2吸附(BET) |
| 3.4.7 程序升温(H_2-TPR) |
| 3.4.8 一氧化碳程序升温脱附(CO-TPD) |
| 3.4.9 一氧化碳程序升温脱附质谱检测(CO-TPD-MS) |
| 3.4.10 氧气程序升温(TPO) |
| 3.4.11 原位红外(DRIFT/ FTIR) |
| 3.4.12 X射线吸收精细结构(EXAFS) |
| 3.4.13 吸附气程序升温脱附质谱检测(NH_3-TPD-MS,H_2O-TPD-MS,DME-TPD-MS,诱导期实验,Py-TPD-MS) |
| 3.4.14 紫外可见分光光度计(UV-vis) |
| 3.4.15 热重(TG) |
| 第4章 单原子铜改性丝光沸石及其二甲醚羰基化性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 铜改性H-MOR催化剂的制备 |
| 4.3 还原温度对Cu-isolate催化剂的影响 |
| 4.3.1 催化剂的物理化学性质 |
| 4.3.2 催化剂的催化活性 |
| 4.3.3 不同温度还原后Cu物种的价态与配位研究 |
| 4.3.4 催化剂的酸性质研究 |
| 4.3.5 不同还原温度的下催化剂与CO的相互作用 |
| 4.3.6 催化剂的稳定性研究 |
| 4.3.7 研究小结 |
| 4.4 还原温度对Cu-cluster催化剂的影响 |
| 4.4.1 催化剂的物理化学性质 |
| 4.4.2 催化剂的催化活性 |
| 4.4.3 不同温度还原后Cu物种的价态与配位研究 |
| 4.4.4 催化剂的酸性质研究 |
| 4.4.5 不同还原温度的下催化剂与CO的相互作用 |
| 4.4.6 催化剂的稳定性研究 |
| 4.4.7 研究小结 |
| 4.5 单原子铜修饰H-MOR分子筛显着提升DME羰基化活性与稳定性 |
| 4.5.1 研究内容 |
| 4.5.2 催化剂的基本性质 |
| 4.5.3 催化剂上铜物种的价态及配位环境信息 |
| 4.5.4 催化剂的催化活性 |
| 4.5.5 催化剂的化学性质 |
| 4.5.6 催化剂的反应机理 |
| 4.5.7 研究小结 |
| 4.6 Cu-cluster催化剂的延伸讨论 |
| 4.6.1 研究内容 |
| 4.6.2 催化剂的基本性质 |
| 4.6.3 催化剂的活性 |
| 4.6.4 催化剂的酸性质 |
| 4.6.5 催化剂Cu的性质 |
| 4.6.6 研究小结 |
| 4.7 本章小结 |
| 第5章 吡啶改性丝光沸石获得高效稳定的二甲醚羰基化催化剂 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 催化剂的制备 |
| 5.3 催化剂表征 |
| 5.4 催化剂的密度泛函理论(DFT)计算 |
| 5.5 催化剂的物理化学性质 |
| 5.6 H-MOR催化剂上吡啶的吸附和脱附 |
| 5.6.1 吡啶的吸附状态 |
| 5.6.2 催化剂吸附吡啶的量 |
| 5.6.3 H-MOR催化剂中预吸附的吡啶的脱附 |
| 5.6.4 吡啶吸附脱附的~1H MAS NMR |
| 5.7 催化剂的酸性 |
| 5.8 催化剂的活性 |
| 5.9 DME-TPD-MS |
| 5.10 催化剂的积碳分析 |
| 5.11 H-MOR催化剂对吡啶吸附位的结构分析及DFT计算结果 |
| 5.12 讨论 |
| 5.13 本章小结 |
| 第6章 Hot-water预处理性丝光沸石显着提升其羰基化性能 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 催化剂的制备 |
| 6.3 催化剂的表征 |
| 6.4 催化剂的活性评价 |
| 6.5 催化剂的物理化学性质 |
| 6.6 热水预处理对催化剂酸性的影响 |
| 6.6.1 H_2O-TPD-MS |
| 6.6.2 NH_3-TPD-MS |
| 6.6.3 ~1H NMR Spectroscopy |
| 6.6.4 NH_3红外光谱 |
| 6.7 热水预处理对DME羰基化诱导期的影响 |
| 6.8 热水预处理对DME羰基化的影响 |
| 6.9 本章小结 |
| 第7章 结论 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 本文的创新点 |
| 7.3 展望 |
| 参考文献 |
| 发表论文和参加科研情况说明 |
| 致谢 |
（7）天然丝光沸石表面重构改性及其在水中去除重金属的应用（论文提纲范文）
| 1 实验部分 |
| 1.1 实验材料和主要试剂 |
| 1.2 复合材料制备和表征 |
| 1.3 吸附条件实验 |
| 1.3.1 吸附时间对铅镉锌锰吸附量的影响实验 |
| 1.3.2 投加量对铅镉锌锰吸附量的影响实验 |
| 2 结果与讨论 |
| 2.1 改性前后天然丝光沸石的形貌 |
| 2.2 改性前后天然丝光沸石的成分及结构 |
| 2.3 材料模拟吸附实验 |
| 2.3.1 吸附时间对铅镉锌锰吸附量的影响 |
| 2.3.2 投加量对铅镉锌锰吸附量的影响 |
| 2.4 改性丝光沸石与其他吸附材料综合性能比较 |
| 3 结论 |
（8）丝光沸石分子筛上羰基化反应研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 引言 |
| 第1章 文献综述 |
| 1.1 二甲醚性质用途及应用现状 |
| 1.1.1 二甲醚的性质 |
| 1.1.2 二甲醚用途 |
| 1.1.3 二甲醚应用现状 |
| 1.2 二甲醚羰基化制乙醇 |
| 1.3 丝光沸石分子筛催化剂上二甲醚羰基化制乙醇 |
| 1.3.1 丝光沸石分子筛上二甲醚羰基化研究进展 |
| 1.3.2 丝光沸石分子筛调控制备 |
| 1.4 丝光沸石分子筛催化二甲醚羰基化改性研究 |
| 1.5 专利分析 |
| 1.5.1 专利时间分析 |
| 1.5.2 主要研究单位及专利概况 |
| 1.6 文献综述小结 |
| 1.7 研究内容 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验原料及设备 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验气体 |
| 2.1.3 实验仪器 |
| 2.2 催化剂制备 |
| 2.2.1 氢型MOR分子筛(H-MOR)的制备 |
| 2.2.2 Cu改性MOR分子筛的制备 |
| 2.2.3 表面活性剂改性MOR分子筛的制备 |
| 2.2.4 掺杂Cu表面活性剂改性MOR分子筛的制备 |
| 2.2.5 掺杂Cu,Zn表面活性剂改性MOR分子筛的制备 |
| 2.2.6 硬模板剂合成MOR分子筛的制备 |
| 2.2.7 酸后处理丝光沸石 |
| 2.2.8 碱后处理丝光沸石 |
| 2.3 催化剂性能评价 |
| 2.3.1 催化剂性能评价装置 |
| 2.3.2 产物分析 |
| 2.3.3 数据分析方法 |
| 2.4 催化剂的表征 |
| 2.4.1 X射线粉末衍射分析 |
| 2.4.2 BET比表面积及孔结构分析 |
| 2.4.3 SEM电镜扫描分析 |
| 2.4.4 DME-TPD分析 |
| 2.4.5 NH_3-TPD分析 |
| 2.4.6 TG-DSC分析 |
| 2.4.7 TPO分析 |
| 第3章 丝光沸石后处理改性研究 |
| 3.1 不同酸处理丝光沸石 |
| 3.2 不同酸量处理丝光沸石 |
| 3.3 碱处理后处理改性 |
| 3.4 水热处理改性 |
| 3.5 小结 |
| 第4章 硬模板剂改性丝光沸石 |
| 4.1 加入羟乙基纤维素作为硬模板剂 |
| 4.2 加入炭黑作为硬模板剂 |
| 4.3 改变加入炭黑的量 |
| 4.4 小结 |
| 第5章 掺杂金属离子及软模板剂改性丝光沸石 |
| 5.1 添加软模板剂D改性MOR |
| 5.2 添加E并掺杂Cu改性 |
| 5.3 添加E并掺杂Cu和Zn改性 |
| 5.4 改性丝光沸石分子筛的表征 |
| 5.4.1 XRD表征 |
| 5.4.2 DME-TPD表征 |
| 5.4.3 NH3-TPD表征 |
| 5.4.4 TPO表征 |
| 5.4.5 TG表征 |
| 5.4.6 BET表征 |
| 5.4.7 SEM表征 |
| 5.5 小结 |
| 第6章 结论 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
（9）天然丝光沸石表面重构改性及其高效去除水中重金属实验研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 水体重金属污染现状 |
| 1.2 水体重金属污染危害及来源 |
| 1.3 水中重金属的去除方法 |
| 1.3.1 物理方法 |
| 1.3.2 化学方法 |
| 1.3.3 物理化学方法 |
| 1.3.4 生物处理法 |
| 1.3.5 地球化学工程技术 |
| 1.3.6 小结 |
| 1.4 天然沸石结构特点和改性方法 |
| 1.4.1 天然沸石的结构和特点 |
| 1.4.2 天然沸石改性方法 |
| 1.4.3 天然沸石产地概况 |
| 1.5 论文研究内容和成果 |
| 1.5.1 论文研究目的 |
| 1.5.2 论文技术路线 |
| 1.5.3 论文研究内容 |
| 1.5.4 论文研究成果 |
| 第2章 实验设计部分 |
| 2.1 实验材料和仪器 |
| 2.1.1 实验化学试剂与材料 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.1.3 天然丝光沸石表面改性处理 |
| 2.2 改性丝光沸石、天然丝光沸石和水解SiO_2表征方法 |
| 2.3 改性丝光沸石和天然丝光沸石投加量对重金属离子去除效率影响实验 |
| 2.4 改性丝光沸石、天然丝光沸石和水解SiO_2对水中重金属离子吸附去除实验 |
| 2.5 改性丝光沸石对水溶液中共存重金属离子去除实验 |
| 2.6 改性丝光沸石循环再生实验 |
| 2.7 数据处理与分析方法 |
| 第3章 改性丝光沸石、天然丝光沸石和水解SiO_2的表征分析 |
| 3.1 扫描电镜分析(SEM) |
| 3.2 透射电镜分析(TEM) |
| 3.3 X射线衍射分析(XRD) |
| 3.4 比表面积分析(BET) |
| 3.5 本章小结 |
| 第4章 改性丝光沸石、天然丝光沸石和水解SiO_2对水中重金属离子吸附去除实验 |
| 4.1 改性丝光沸石和天然丝光沸石投加量对重金属离子吸附去除效率影响实验 |
| 4.1.1 实验方法 |
| 4.1.2 实验结果分析 |
| 4.2 时间对改性丝光沸石、天然丝光沸石和水解SiO_2去除水中重金属离子的影响实验 |
| 4.2.1 实验方法 |
| 4.2.2 实验结果分析 |
| 4.3 本章小结 |
| 第5章 改性丝光沸石对水中共存重金属离子吸附去除实验和循环再生实验 |
| 5.1 改性丝光沸石对水溶液中共存重金属离子吸附去除实验 |
| 5.1.1 实验方法 |
| 5.1.2 实验结果分析 |
| 5.2 改性丝光沸石循环再生实验 |
| 5.2.1 实验方法 |
| 5.2.2 实验结果分析 |
| 5.3 本章小结 |
| 第6章 改性丝光沸石吸附去除重金属离子的迁移路径 |
| 6.1 实验方法 |
| 6.2 实验结果讨论 |
| 第7章 结论及展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 后续工作与展望 |
| 致谢 |
| 攻读硕士期间科研成果 |
| 参考文献 |
（10）沸石分子筛修饰及其在苯/甲醇烷基化反应中的应用研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 前言 |
| 1.2 沸石分子筛的改性研究 |
| 1.2.1 沸石分子筛改性方法 |
| 1.2.2 ZSM-5分子筛结构特征及改性研究 |
| 1.2.3 丝光沸石分子筛结构特征及改性研究 |
| 1.3 苯/甲醇烷基化主要反应过程及催化机理 |
| 1.3.1 苯/甲醇烷基化主要反应过程 |
| 1.3.2 苯/甲醇烷基化催化机理 |
| 1.4 论文选题及研究内容 |
| 1.4.1 论文选题 |
| 1.4.2 论文研究内容 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验药品试剂与仪器设备 |
| 2.1.1 实验药品试剂 |
| 2.1.2 实验仪器设备 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.2.1 ZSM-5分子筛的改性处理 |
| 2.2.2 丝光沸石分子筛的改性处理 |
| 2.3 催化剂的表征 |
| 2.3.1 X射线衍射(XRD) |
| 2.3.2 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) |
| 2.3.3 冷场发射型扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.3.4 氮气物理吸脱附(BET) |
| 2.3.5 热重测试(TG) |
| 2.3.6 NH_3-TPD测试 |
| 2.3.7 吡啶吸附红外光谱(Py-IR) |
| 2.3.8 电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES) |
| 2.4 催化反应活性评价 |
| 2.4.1 评价装置及催化反应过程 |
| 2.4.2 产物分析 |
| 2.4.3 反应结果处理 |
| 2.5 小结 |
| 第3章 改性HZSM-5分子筛表征及其催化性能研究 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 改性HZSM-5分子筛的表征 |
| 3.2.1 XRD分析 |
| 3.2.2 FT-IR分析 |
| 3.2.3 SEM分析 |
| 3.2.4 BET分析 |
| 3.2.5 Py-IR分析 |
| 3.2.6 TG分析 |
| 3.3 改性HZSM-5分子筛对苯/甲醇烷基化反应的影响 |
| 3.3.1 不同稀土元素改性HZSM-5催化剂对反应的影响 |
| 3.3.2 不同负载量对苯/甲醇烷基化的影响 |
| 3.3.3 不同反应温度对苯/甲醇烷基化的影响 |
| 3.3.4 不同进料摩尔比对苯/甲醇烷基化的影响 |
| 3.4 小结 |
| 第4章 改性丝光沸石分子筛表征及其催化性能研究 |
| 4.1 前言 |
| 4.2 改性丝光沸石分子筛表征 |
| 4.2.1 XRD分析 |
| 4.2.2 FT-IR分析 |
| 4.2.3 SEM分析 |
| 4.2.4 BET分析 |
| 4.2.5 NH_3-TPD分析 |
| 4.2.6 TG分析 |
| 4.3 改性丝光沸石分子筛对苯/甲醇烷基化反应的影响 |
| 4.3.1 不同酸改性丝光沸石分子筛催化剂对反应的影响 |
| 4.3.2 不同甲酸处理量对苯/甲醇烷基化的影响 |
| 4.3.3 不同反应温度对苯/甲醇烷基化的影响 |
| 4.3.4 不同进料摩尔比对苯/甲醇烷基化的影响 |
| 4.4 小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 附录 A：攻读学位期间所发表的学术论文目录 |
四、化学表面改性丝光沸石结构、酸性及催化性能（论文参考文献）
- [1]用于渗透汽化乙酸脱水丝光沸石膜的制备和改性[D]. 丁明. 常州大学, 2021(01)
- [2]双金属改性H-MOR和Cu基催化剂用于合成气间接制乙醇的反应性能研究[D]. 冀渐飞. 太原理工大学, 2021(01)
- [3]钡改性脱铝丝光沸石分子筛在甲醇制烯烃中的催化反应性能研究[J]. 孙焕红,李霞. 煤炭加工与综合利用, 2020(12)
- [4]丝光沸石的合成与改性及其二甲醚羰基化反应性能[D]. 赵鹏. 华东理工大学, 2020(01)
- [5]二甲醚制乙醇分子筛催化剂研究[D]. 盛海兵. 华东理工大学, 2020(01)
- [6]丝光沸石分子筛改性及其二甲醚羰基化性能研究[D]. 赵娜. 天津大学, 2019(06)
- [7]天然丝光沸石表面重构改性及其在水中去除重金属的应用[J]. 王喆,谭科艳,梁明会,蔡敬怡,侯士田,王悦,江鹏. 岩矿测试, 2018(06)
- [8]丝光沸石分子筛上羰基化反应研究[D]. 张萌. 中国石油大学(北京), 2018(02)
- [9]天然丝光沸石表面重构改性及其高效去除水中重金属实验研究[D]. 王喆. 中国地质大学(北京), 2018(07)
- [10]沸石分子筛修饰及其在苯/甲醇烷基化反应中的应用研究[D]. 杜知松. 兰州理工大学, 2018(09)